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Stephan院士课题组报道锗宾磷烯酮的多重FLP反应性

发布时间:2022-03-17  作者:  点击量:

2022年3月,宁波大学新药技术研究院Stephan院士课题组在《Chemistry - A European Journal》杂志上发表题为”The varied Frustrated Lewis Pair Reactivity of the Germylene Phosphaketene (CH{(CMe)(2,6-iPr2C6H3N)}2)GePCO“的研究论文,研究者报道了锗宾磷烯酮的多重FLP反应性。

受阻路易斯酸碱对(FLP)是由含有大位阻取代基的路易斯酸和路易斯碱组成,由于较大的空间位阻作用,导致两者不形成传统的路易斯酸-碱加合物或配位平衡,表现出许多特殊的性质和反应活性,可以活化许多有机小分子底物。自从Stephan院士首次提出FLP理论以来,化学家们发展了许多可以用于形成FLP的路易斯酸性化合物。其中,碳中心的路易斯酸是一类具有高FLP活性的物种,近年来受到了较多关注。


图1.   用于形成FLP的碳中心路易斯酸

磷烯酮(PCO)类化合物,具有很高的化学活性,常用于构筑各种有机磷杂环。Stephan院士课题组持续致力于研究低配位磷化学,并于近期报道了基于锗宾磷烯酮的多重FLP反应活性。作者系统研究了β-二亚胺配体稳定的锗宾磷烯酮与强路易斯酸化合物B(C6F5)3和Al(C6F5)3组成的FLP体系,发现不饱和底物的电子效应会显著影响锗宾磷烯酮的活性,使之既可以表现出分子内Ge/C FLP活性,也可以表现出分子间Ge/B FLP活性。

图2.   锗宾磷烯酮的多重FLP反应性

德国波恩大学Stefan Grimme院士课题组的Zheng-Wang Qu博士通过理论计算验证了反应机理。相关工作是在赵玉芬院士、Stephan院士共同指导下进行的。论文近期发表在Chem- Eur. J.,吴翊乐副研究员,Qu Zheng-Wang博士和Stephan院士为本文通讯作者。

原文链接:https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/chem.202200666


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